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1914年组织神州学会，进行反袁活动。次年为反对日本灭亡中国的“二十一条”，以留日学生总会名义发出《警告全国父老》通电，号召国人以“破釜沉舟之决心”誓死反抗。
1916年5月回国，在北京创办《晨钟报》，任总编辑。旋辞职，任《甲寅日刊》编辑，推动新文化运动的发展。
1918年任北京大学图书馆主任，发表《布尔什维主义的胜利》等文章，号召全国人民走十月革命的道路。积极参加五四运动，对运动起了重要的推动作用。
1919年参加创建少年中国学会，任《少年中国》月刊编辑主任。发表《我的马克思主义观》，是中国最早比较系统地介绍马克思主义学说三个组成部分的文章。与提倡实用主义的胡适展开“问题与主义”论战。
1920年3月与前来北京的共产国际远东局局长魏金斯基e799bee5baa6e4b893e5b19e331和马迈耶夫等商谈建立中国共产党问题。10月成立北京共产党小组。11月建立北京社会主义青年团。1921年8月任中国劳动组合书记部北京分部主任，在京奉、京汉、京海等铁路开展工人运动。次年8月中共中央西湖会议后，受党的委托到上海与孙中山商谈“振兴国民党以振兴中国之问题”。不久，在孙主盟下以个人身份加入国民党。
1923年6月出席中共“三大”，当选为中央执行委员。10月任国民党临时中央执行委员和改组委员。参与筹备国民党“一大”。
1924年1月被孙指定为国民党“一大”五人主席团成员之一，当选为中央执行委员。会后任国民党北京执行部组织部长。6月率中共代表团赴莫斯科参加共产国际“五大”。11月返回北京，发动群众准备召开国民会议，揭露和抵制段祺瑞的“善后会议”。
1925年五卅惨案爆发，与赵世炎等在京组织“沪案雪耻会”，声援上海人民的反帝斗争。
1926年3月领导北京群众反对日英美等国要求拆除大沽口国防设备的“最后通牒”，18日因组织请愿示威游行被段祺瑞政府通缉。北伐战争期间协助冯玉祥制订军事行动方针。
1927年4月6日被奉系军阀张作霖逮捕。28日在北京英勇就义。著作编为《李大钊文集》。